发布时间：2024-02-20 16:41:19 栏目：精选百科
在超分子化学中，分子的自组装状态在决定其有形性质方面起着重要作用。控制自组装状态引起了人们的广泛关注，因为它可以用来设计具有所需特性(如电荷传输能力和荧光波长)的材料。多年来，科学家们一直试图破译分子组织如何影响纳米(<10 nm)和介观(10-1000 nm)尺度超分子组装体的特性。然而，对源自同一单体的超分子聚合物组装结构的研究常常受到动态结构变化和对自组装的不成熟控制的阻碍。
2024 年 1 月 1 日发表在《美国化学会杂志》上的一项最新研究研究了由同一发光分子组成的两种不同结构的一维介观超分子组装体的特性。它展示了两种结构如何表现出截然不同的特性，具体取决于它们的分子是否排列成闭合圆形图案。该研究由千叶大学Shiki Yagai教授领导，千叶大学研究生院理工学研究科博士生Sho Takahashi为第一作者。东京工业大学材料科学与工程系的Martin Vacha教授和大阪大学工程科学研究生院的Hikaru Sotome博士为通讯作者。
”没有终点、没有角的圆形结构的几何美让人们着迷。 化学家们利用各种方法实现了巨型环状分子的合成，不仅创造出美丽的结构，还比拼过程的优雅。合成如此美丽的结构，” Yagai 教授在谈到这项研究背后的灵感时说道。“自然界利用圆形结构功能美的最好例子就是紫色光合细菌的光捕获天线器官(LH2、LH1)。LH2由于蛋白质出色的自组织能力而具有美丽的圆形结构，它是认为通过基于该框架将叶绿素染料排列成圆形阵列，可以实现精益光收集和激发能量转移。”
通过根据自己的分子设计合成的发光分子的自组装，该团队获得了两种不同结构的一维π共轭分子聚集体的混合物，即无末端环状结构(环形结构)和随机卷曲结构。该混合物表现出低能量和低强度的发光。
使用一种新颖的透析技术分离这两种结构，该技术利用了它们的动力学稳定性的差异。分离后，结果表明，与随机线圈相比，无末端封闭环形结构可产生更高的能量和更有效的发光。该团队进行了超快激光光谱研究，以研究其拓扑依赖性荧光特性的机制。结果表明，具有末端的随机线圈由于溶液波动产生的缺陷而损失了激发能量，这与不易变形并在没有能量损失的情况下表现出荧光的环形线圈不同。此外，还发现在环形线圈和无规线圈的混合溶液中，由于两个组件的聚集，激发能量从环形线圈转移到无规线圈，并且仅观察到无规线圈衍生的发光。
这项研究建立了介观尺度材料的形态控制，作为功能材料设计的可能新指南。它还强调，对于容易发生超分子多态性的材料，例如环形线圈和无规线圈，在分析其光物理性质之前必须纯化组件。如果不分离，由于不同结构之间的能量转移，所获得的结果可能仅反映有偏差的特性，而不是不同的特性。
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